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神之谜题是以解谜为题材的原创动画，舞台是私立学院学员高等部，主人公是对谜题十分着迷并自信逢谜必破的高一学生大门。有一天，他受到学生会长邀请，同青梅竹马少女野叶一起前往学校附近的遗迹解“不能解开之谜”，原来这是一个由神秘智能集团制造出的能危机人类生命的“贤者之谜”。可是热爱解谜的大门硬要作出挑战，在得到某件“物件”之后，大门即被点名成为所谓的“解答者”。从此，他就与野叶和其他充满个性的解答者一起挑战潜藏于世界各地的“贤者之谜”。

在众多将要展开「玫瑰色」生活的高中生之中，本作的男主角折木奉太郎却是一个「灰色」的节能主义者。凡是没必要的事就不做，因为不想后悔，被人说是疏离、厌世也无所谓，因为这就是他的作风。这样的折木奉太郎，却因为姐姐的命令而进入了濒临废社的「古籍研究社」。研究社虽然好不容易招到了四名新社员，但却又卷入了四十五年前社长突然肄业的谜团之中。社长当年留下的名为「冰菓」的社刊，内里究竟隐藏了什么神秘的讯息呢……