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小智和皮卡丘等一行伙伴在旅途中前行。某日，宝可梦波尔凯尼恩从天而降并被迫与小智锁在了一起。波尔凯尼恩与被人类伤害过的宝可梦们共同生活，因此非常讨厌人类，但这条神奇的锁链却让他们无法分开，奇妙的故事就此开始。小智与皮卡丘又将一起开始新的冒险…… 另一方面，在超级机关城市阿佐特王国，大臣贾维斯得到了常年追求的终极发明——500 年前诞生于阿佐特王国的人造宝可梦玛机雅娜。据说在玛机雅娜体内，有被称为 “魂心”的未知力量，贪婪又邪恶的贾维斯企图利用这股力量来统治王国。小智和波尔凯尼恩将会如何化解彼此的嫌隙？波尔凯

故事发生在神世纪300年，主要讲述结城友奈是初中2年级学生，她天天在学校里过着与很多朋友一同听课、进行社团活动、玩耍的平稳生活。不管怎么看这都是非常普通的女孩的生活日程，但是只有一点与其他孩子决定性不同的地方，那就是她所属的名为“勇者部”的社团活动。以部长犬吠埼风为中心的该社团的活动内容与被谜团包围的叫做Vertex的不可思议的存在有关系，本作正是以描写友奈等人的“勇者部”的活动为主。