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故事讲述了被人称为最后的名侦探结城新十郎，与他的拍档因果，组成了要解明这世上之谜及真实的侦探二人组合。在面对常理不能解释的谜题或案件时，凭着新十郎的推理及因果的协力，这些难题往往也会迎刃而解。但是，当新十郎对案件越发思考之时，他便发现某些地方的不对劲，并随着他的深入了解，他和因果更渐渐与某件大事件扯上关系。

神之谜题是以解谜为题材的原创动画，舞台是私立学院学员高等部，主人公是对谜题十分着迷并自信逢谜必破的高一学生大门。有一天，他受到学生会长邀请，同青梅竹马少女野叶一起前往学校附近的遗迹解“不能解开之谜”，原来这是一个由神秘智能集团制造出的能危机人类生命的“贤者之谜”。可是热爱解谜的大门硬要作出挑战，在得到某件“物件”之后，大门即被点名成为所谓的“解答者”。从此，他就与野叶和其他充满个性的解答者一起挑战潜藏于世界各地的“贤者之谜”。